随着可再生能源成本的不断下降,电解水制氢逐渐成为氢气的重要来源之一。然而,传统电解体系中阳极析氧(OER)过程较为缓慢,导致的高能耗仍然是限制其规模化应用的重要因素。相比之下,电解水制氢与有机分子氧化(如甘油电催化氧化,GER)耦合,不仅可以有效降低系统能耗,还能在阳极产生高附加值产物,从而提升整体经济效益。
近日,中国科学院上海高等研究院(以下简称“上海高研院”)唐志永团队在碱性电解系列研究(Nano Energy 102 (2022) 107615,Int. J. Hydrogen Energy 64 (2024) 476–486,Physics of Fluids 35(2) (2023) 022001,Energy Convers. Manage. 315 (2024) 118747)的基础上,基于电沉积技术研究开发了用于甘油电催化氧化(GER)的阳极电极。相关工作以“3D-Printed Hierarchical Nanostructured N-Co2NiO4 NF Electrode for E?cient Concurrent Electrocatalytic Production of Hydrogen and Formate”为题发表在Small上。
研究者通过电沉积、DMF改性等工序在Ni-YSZ基底上成功制备了自支撑N-Co2NiO4 NF电极。该电极的层状N-Co2NiO4 NF纳米片阵列和非晶氮掺杂之间的协同效应显著增强了阳极GER。三电极体系测试结果显示,该电极在1 M KOH+0.1 M甘油溶液中,仅需1.07 V和1.183 V即可驱动10和50 mA cm-2的GER反应,表明其具有较高的催化活性,可以与目前文献报道的最先进的非贵金属催化剂相媲美。此外,构成的双电极电解槽(N-Co2NiO4 NF//NiS-Co-NiP)也显示出卓越的性能,仅需超低电压1.24和1.55 V即可提供10和200 mA cm-2,同时表现出出色的法拉第效率(97%)和高耐久性(120小时)。这项研究为制造高性能非贵金属GER电催化剂提供了一条优选路径,为减低碱性电解水过程的总电耗并副产高附加值化学品铺平了道路。
论文的第一作者为上海高研院24届毕业生韩兆璟博士和在读博士生陶瀚文,通讯作者为上海高研院唐志永研究员和张洁研究员。该团队专注于氢能领域相关的材料、器件及系统的研发与应用,致力于推动氢能技术的创新,解决氢能产业化过程中面临的关键技术瓶颈,提升氢能制备、储存、转化和利用的效率。该工作得到了国家重点研发计划(2021YFA1500900)、国家自然科学基金(22108288, 22278418, 22232003)以及壳牌前瞻科学项目(No. PT19253)的支持。
文章链接:https://doi.org/10.1002/smll.202407349